2006年后，劳尔就远离了西班牙国家队，阿拉贡内斯将国家队队长袖标交给了卡西，事实证明，这是他最英明的决定之一。
西班牙国家队的主体常年由皇马、巴萨和马竞等相互之间并不和谐的强队球员所组成，队长人选的任命将直接决定他们是否能维持队内的稳定。
巴塞罗那播客的丹-希尔顿说：“卡西利亚斯能够消除国家队中各派之间的敌意，他能平息这些问题。”
2008年，卡西利亚斯以队长身份带领球队出现在欧洲杯赛场，一个月后球迷们津津乐道的，是决赛场上托雷斯后排超车拉姆后的致胜进球，但在这粒进球背后的，是西班牙的球门在卡西利亚斯镇守之下，整个淘汰赛阶段常规时间内无一丢球，这其中还包括了四分之一决赛中，在点球大战扑出迪纳塔莱和德罗西的两记点球。
做到这一点有多难？或许我们可以听听卡西的老对手，同时代的意大利门神布冯是如何评价的。
布冯说：“老实说，形容卡西有多出色根本不需要过多的言语，一切都有目共睹。多年以来，他一直在赢得所有的东西。而且对于西班牙门将来说，这是最困难的，因为他们的风格从未停止对进球的追求，他们能这么做也正源于背后有卡西的存在。”
08年重夺欧洲杯后，西班牙国家队和卡西面前的目标只剩下了最后一个，那就是世界杯的桂冠。
赛前，西班牙国内对夺冠并未抱以过多的期望。一来，是因为这个国家在世界杯赛场上似乎永远只会给他们带来失望；
二来，也是因为过去一年一些令人不得不担忧的事实：2009年联合会杯半决赛，他们0-2不敌美国，35场不败的战绩以一种令人难以接受的方式戛然而止，而一年后，他们又在世界杯首战败给了瑞士。
自1962年以来，西班牙在世界杯上仅仅赢得过三场比赛，于是首场失利后，重压不期而至。
作为队长，此时的卡西不仅要带领球队在赛场上实现反攻，更需要在场下将整支球队拧成一股绳。
当时各方媒体都对队长卡西有所抨击，还波及到了他的女友萨拉，认为是后者让卡西分心，无法表现出最佳状态。但他本人对此镇定自若之余，成功将队友们团结在了一起，拿下了随后两场小组赛。
提起门将扑点，或许托尔多的名场面更令人印象深刻，但西班牙国家队大赛三连期间，卡西在这一领域中也同样堪称优异。四分之一决赛对阵巴拉圭的比赛中，他将卡多佐的点球拒之门外，球队得以顺利1-0晋级。纵观整届杯赛，西班牙强大的中前场控制力自是独树一帜，但一前一后比利亚和卡西两人或许才是最具有决定性的角色。
带着淘汰赛0失球，赛事连续310分钟不失球的成绩单，西班牙有史以来第一次进入了世界杯决赛，他们的对手是和他们一样渴望首度染指桂冠的荷兰。